深層事前分布に基づくグリッド除去技術による 軟X線角度分解光電子分光の抜本的高効率化

~エネルギー分解能を損なわない高速/高精度観測環境を構築~



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【概要】
　公益財団法人高輝度光科学研究センター(JASRI)の山神 光平 研究員は、横山 優一 研究員および中村 哲朗 技術員、電気通信大学の庄野 逸 教授および住谷 祐太 氏(当時: 博士前期課程学生)、熊本大学の水牧 仁一朗 教授とともに、大型放射光施設SPring-8※1の軟X線固体分光ビームライン BL25SUで稼働しているマイクロ集光軟X線角度分解光電子分光システム(μSX-ARPES)に、独自開発した「深層事前分布に基づくグリッド除去法」(DPDM)※2を統合することで、従来のエネルギー分解能を損なうことなく超高効率なμSX-ARPES測定が行える環境を実現しました。本開発研究で具体的に実現、実証した点は以下となります。

1.ARPESデータに存在する周期的なグリッド構造やスパイク構造を約30秒で効果的に除去するシステムを開発しました。
2.重い電子系物質 CeRu2Si2の測定において、DPDMと組み合わせることで、約40秒という短時間で統計的に信頼できるARPESデータが得られることを示しました。グリッド除去の処理時間を合わせた合計測定時間は約70秒で、従来の測定方法で同等のデータを得るために要した2700秒と比較して90%以上の時間短縮に成功したことを意味します。
3.この効率化により、これまで時間的制約により困難であった超高分解能測定が可能となります。6 meV という、SX-ARPESにおける歴代最高クラスのエネルギー分解能での測定であっても、実用的な測定時間で実施できる見込みを示しました。

　本研究成果は、SX-ARPES測定の時間的負担という根本的な技術的制約を克服し、今後、次世代放射光光源を活用した超高分解能測定や3次元非平衡電子構造観測といった新しい軟X線分光測定技術の発展に道を開くものと期待されます。この研究成果をまとめた論文は、米国物理学協会が発行する国際科学雑誌『Review of Scientific Instruments』にオープンアクセスとして5月8日に掲載されました。


【開発研究の背景】
　角度分解光電子分光(Angle-resolved photoemission spectroscopy: ARPES)は、物質中の電子が持つエネルギーを運動量の関数として測定し、物質の電子構造を直接可視化する強力な実験手法です。中でも、軟X線(SX、光子エネルギー: ~800 eV)を励起光として用いた軟X線ARPES (SX-ARPES)は、物質内部にも感度があり、物質の電子構造を3次元運動量空間に分解して観測できる特徴を有しています。しかし、微細な電子構造の観測に適した真空紫外光(VUV、光子エネルギー: ~40 eV) ARPES (VUV-ARPES)と比較すると、光電子放出の光イオン化散乱断面積※3が1桁以上小さいため、長い測定時間が必要です。このため、表面酸化といった試料の経時変化や、励起光のエネルギー変動による分解能の悪化などの問題が起こりやすく、SX-ARPESユーザーは大きな負担を抱えながら実験を実施する必要がありました。
　研究グループは、従来のエネルギー分解能を維持しつつ、より速く統計精度(S/N比)の高いARPESデータを獲得するため、静電半球型光電子分析器(アナライザー)に備わっている電圧固定測定モード(Fixed mode)に注目しました(図1)。このモードでは、光電子を検出するマルチチャンネルプレート(MCP)の検出領域に到達する光電子に限定して、運動エネルギーと放出角度を測定します。より広い運動エネルギー範囲を測定可能な電圧掃引モード(Swept mode)と比較して、高いS/N比のスペクトルを短い時間で取得できます。しかし、迷光電子※4を遮断するための金属メッシュフィルターや検出ユニットの経年劣化によって、周期的なグリッド構造と非周期的なスパイク構造がデータ内に形成されます(図1)。これらがスペクトル解析を行う上で大きな障壁となっており、グリッド除去技術が必要不可欠でした。


【開発内容と成果】
　研究グループは、SPring-8の軟X線固体分光ビームラインBL25SUに設置されているマイクロ集光SX-ARPESシステム(μSX-ARPES)に、「深層事前分布に基づくグリッド除去法」(Deep-Prior based Denoising Method: DPDM)を統合したシステムを構築しました(図2)。DPDMは、学習済みデータセットを必要としないトレーニングフリーの手法であり、4層U字型畳み込みニューラルネットワークの構造的特性を利用しています。DPDM専用PCを用意し、他のPCからリモート接続によってグリッド除去システムを操作することで、リアルタイム(約30秒)でグリッド除去が可能な環境を構築しました。ユーザーは平均二乗誤差で定義された損失関数を参照しながら最適なグリッド除去後の画像を選択します。
　構築したシステムを用いて、以下のようにARPESデータ取得の超高効率化を実証しました。

I.超高効率測定の実証
　重い電子系物質CeRu2Si2を対象としてFixed modeでARPES測定を行い、DPDMを適用した結果、40秒の積算時間のデータでも明瞭なスペクトルが得られ、バンド分散が識別できました。これまで、Swept modeで2700秒の測定時間を要していたことを考えると、90%以上の時間短縮が可能であることを実証しました(図3)。
II.不鮮明なバンド構造の抽出
　結晶欠陥や電子間相互作用、そして熱的効果によって引き起こされる光電子の散乱は、バンド構造を不明瞭にすることがあります。VUV-ARPESにてバンド分散が不明瞭であることが報告されているフェリ磁性半導体Mn3Si2Te6を対象としてDPDMを適用しました。グリッド除去後のデータでは、不明瞭だった複数のバンド構造が鮮明になり、それらのバンドに対応するピークをスペクトル上で捉えることに成功しました(図4)。これは、DPDMによってグリッド構造を除去したことで埋もれたスペクトル構造が顕在化したことを示しています。


【今後の展開】
　本研究で開発されたDPDMによる超高効率μSX-ARPESシステムは、これまでのμSX-ARPESシステムの測定分解能を損なうことなく、測定時間の大幅短縮を可能にしました。今後、以下のような軟X線電子分光に関するブレークスルーが期待されます。
- 超高エネルギー分解能測定の実現

　ARPESのエネルギー分解能は「光のエネルギー分解能」と「アナライザーのエネルギー分解能」の２つの要素で主に決まります。エネルギー分解能を良くするほど、高いS/N比を稼ぐためには長い測定時間が必要となります。これまでのμSX-ARPESシステムの標準的なエネルギー分解能はおよそ90 meVでしたが、DPDMを駆使することで、51.6 meVの超高分解能測定が可能となりました(図5)。今後、SPring-8-II計画※5によって軟X線ビームの質が向上し、SX-ARPESのエネルギー分解能は世界最高レベルの30 meVを切ることが予測されます。この分解能はVUV-ARPESに匹敵する分解能であり、銅酸化物高温超伝導体の超伝導ギャップのエネルギースケールと対応します。今後、高温超伝導体の発現機構などに深く関わるフェルミ準位近傍の電子構造を3次元運動量空間で詳細に解明する道が開かれます。また、3 GeV高輝度放射光施設NanoTerasu※6などの他の放射光施設へも展開することで、軟X線電子分光のブレークスルーが加速されると期待されます。
2. 3次元非平衡電子構造の観測
　SPring-8-II計画により、コヒーレント(光の波の位相が揃った状態)な放射光軟X線の利用が視野に入っています。例えば、SX-ARPESによって、外場(熱、光、電場、磁場)を印加された非平衡バルク電子構造の観測が可能になると考えられます。DPDMによる超高効率化は、次世代光源を用いた3次元非平衡電子構造ダイナミクス観測技術の開発にも大きく寄与することが期待されます。


【研究開発支援】
本研究は、JSPS科研費 若手研究(課題番号：25K17944)およびJST PRESTO (助成番号JPMJPR25JA)の助成を受けて行われました。


【論文情報】
題名：Development of ultra-high efficiency soft X-ray angle-resolved photoemission spectroscopy equipped with deep prior-based denoising method
日本語訳：深層事前分布に基づくノイズ除去法を搭載した超高効率軟X線角度分解光電子分光法の開発
著者：Kohei Yamagami, Yuichi Yokoyama, Yuta Sumiya, Hayaru Shouno, Tetsuro Nakamura and Masaichiro Mizumaki
ジャーナル名： Review of Scientific Instruments
DOI：10.1063/5.0314932

【詳細】　プレスリリース（PDF1219KB）
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