OTIとサムスン、OLED発光材料を単一サーバーで高精度予測　量子由来のiQCCを検証

OTI Lumionicsとサムスン先端技術研究所（SAIT）の共同研究チームは、量子コンピューター向けに考案された量子化学アルゴリズム「反復量子ビット結合クラスター法（iQCC）」を古典コンピューター上で実行し、OLED向けリン光発光材料の励起状態を予測した。

米国化学会誌（JACS）に掲載された研究では、イリジウム（III）錯体と白金（II）錯体からなる14種類の発光材料を対象に、iQCCと既存の計算化学手法を実験値に照らして比較した。摂動論補正を組み合わせたiQCC+PTは、比較対象の中で最小の平均絶対誤差と最大の決定係数を記録した。

計算には量子プロセッサーやスーパーコンピューターのクラスターではなく、約800GBのメモリーを備えた市販サーバーが使われた。研究チームは、200量子ビットを超える規模の量子アルゴリズムを古典プロセッサーでエミュレーションできることも示した。

■OLED発光材料の設計を難しくする励起状態

OLEDでは、電気によって生じた励起状態から基底状態へ戻る際に放出される光を利用する。リン光材料では、イリジウムや白金などの重元素がもたらす強いスピン軌道相互作用により、三重項励起子も発光に利用できる。

電気励起によって生じる一重項と三重項の統計的な割合はおおむね1対3である。リン光型OLEDは両方を発光過程に取り込めるため、理想条件では内部量子効率を100％に近づけられるという利点がある。

発光色を予測するうえでは、最低三重項励起状態であるT₁と基底一重項状態であるS₀とのエネルギー差が重要になる。ところが、重金属を含む大きな有機金属錯体では、相対論効果や電子相関、分子構造などを適切に扱う必要があり、高精度な計算には大きな負荷がかかる。

密度汎関数法（DFT）は計算コストと精度のバランスに優れ、材料探索に広く利用されている。一方、結果は使用する汎関数や計算条件に左右され、遷移金属錯体の励起状態では実験値との差が大きくなることがある。

結合クラスター法のCCSDは電子相関を系統的に扱えるが、一般に計算量とメモリー使用量が分子サイズとともに急増する。三重励起の効果を加える高次の手法では負荷がさらに大きくなるため、実用的な発光材料を多数評価する用途には制約がある。

■量子由来のアルゴリズムを古典プロセッサーで実行

iQCCは、分子の電子構造を量子ビット演算子で表し、試行波動関数を反復的に改善するアルゴリズムである。本来は耐障害性量子コンピューターでの利用を想定して開発されたが、今回の研究では最適化した並列C++コードによって古典プロセッサー上で実行された。

一般的な状態ベクトル型の量子シミュレーションでは、量子ビット数が1増えるごとに保存すべき振幅の数が倍増する。iQCCの古典実装は完全な状態ベクトルを保持する代わりに、分子ハミルトニアンを構成するパウリ演算子の集合を処理する。

この表現では、必要なメモリー量は量子ビット数だけで決まるのではなく、計算中に保持する演算子項の数に左右される。化学系が持つ構造を利用し、演算子の集合を管理可能な範囲に抑えられる場合、大規模な量子回路に相当する計算を古典ハードウェアで扱える。

研究チームは、パウリ演算子のバイナリ表現に基づいて処理をCPU間に分配した。最適化変換によって新たに生じる演算子も所定のプロセスへ振り分けられるため、すべてのプロセス間で頻繁にデータを交換する方式に比べて通信負荷を抑えられる。

最適化に使う演算子は、現在の状態に対してエネルギー勾配を持つ候補集合から選ばれる。この選択方法は、変分量子アルゴリズムで問題になることがある勾配消失を避けながら、波動関数を段階的に改善するうえで重要な役割を果たす。

公表された構成では、32個のCPUプロセスと約800GBのメモリーを使用し、200量子ビットを超える計算を単一サーバーで実行した。この規模は任意の200量子ビット状態を丸ごと保存したことを意味するものではなく、対象となる化学問題とiQCCの演算子表現を利用して到達したものだ。

■14種類のリン光錯体を実験値と比較

ベンチマークには、イリジウム（III）錯体7種類と白金（II）錯体7種類が用いられた。研究チームは、これらの材料について計算したT₁とS₀のエネルギー差を、フォトルミネッセンス測定から得られた値と比較した。

発光波長は約440nmの青色領域から約630nmのオレンジ色領域までを含む。14種類のうち12種類については、SAITが77Kで測定したスペクトルが使われた。低温測定は熱によるスペクトルの広がりを抑え、電子遷移に対応するエネルギーを比較しやすくする。

iQCCに摂動論補正を加えたiQCC+PTは、実験値に対して平均絶対誤差0.05eV、決定係数R²=0.94を記録した。これは研究で比較された計算手法の中で最良の結果だった。

比較対象となったDFT手法のうちRO-ωB97Xは、平均絶対誤差0.22eV、R²=0.85だった。CCSDは平均絶対誤差0.22eV、R²=0.81、CR-CC(2,3)は平均絶対誤差0.29eV、R²=0.78となった。

この結果は、iQCC+PTが今回選ばれた14種類の錯体と計算条件において、比較対象のDFTおよび結合クラスター法より実験値をよく再現したことを示している。あらゆる分子や計算化学手法に対する一般的な優位性を示すものではないが、実用材料に近い有機金属錯体で性能を比較した点に意義がある。

■Blackwell GPUでは112量子ビット計算を約1時間に短縮

OTIは別の取り組みとして、iQCCの計算をNVIDIA Blackwellベースのシステムでも実行したと発表している。同社によると、パウリ演算子を扱う主要な処理をGPU上で並列化し、従来のCPU実装に対して最大90倍の高速化を確認した。

このGPUベンチマークでは、112量子ビット規模の基底状態エネルギー計算が約1時間で完了したという。対象は今回のJACS論文で扱ったOLED発光材料とは異なり、同じ条件で直接比較した結果ではない。GPU実装の数値は同社発表に基づくもので、iQCCを高速化する別の実装経路として位置付けられる。

OTIの材料探索担当バイスプレジデント、スコット・ジェニン氏は、アルゴリズムと実装の改善によって、利用可能なハードウェア上で扱える材料計算の範囲を広げられるとの見方を示した。

SAITのプリンシパルリサーチャーであるオヒョン・クォン氏は、今回の研究が材料設計とシミュレーションを加速し、試行錯誤を中心とする探索工程を補完する枠組みになると述べている。

■量子コンピューターの必要条件を考える基準に

今回の計算は量子プロセッサーを使っていないため、量子計算上の優位性を実証したものではない。一方で、量子ハードウェア向けに設計された手法を古典コンピューターでどこまで実行できるかを具体的に示した。

約200量子ビットという数値は、今回の化学系とアルゴリズム、演算子項の増え方、打ち切り条件、利用したハードウェアなどに依存する。量子ビット数だけから、古典計算と量子計算の境界を一律に定めることはできない。

それでも、化学問題が持つ構造を活用すれば、量子回路に相当する大規模計算を古典サーバー上で処理できる場合がある。将来の量子コンピューターを評価する際には、従来のDFTやCCSDだけでなく、iQCCのように量子計算から着想を得た高度な古典実装も比較対象になる。

電子配置が多数競合する強相関系や、演算子項を管理可能な範囲に抑えにくい問題では、古典実装の負荷がより早く増大する可能性がある。こうした領域は、誤り訂正型量子コンピューターが将来価値を示し得る研究対象の一つとなる。

■OLED材料探索を効率化する可能性

OLED材料の探索では、候補分子を計算で絞り込んだ後、実際に合成して発光特性や耐久性などを評価する。計算による励起エネルギーの予測精度が向上すれば、合成前に候補の優先順位を付けやすくなる。

今回の研究で評価されたのは主にT₁とS₀のエネルギー差である。実際のOLED材料には、発光量子収率、励起状態の寿命、劣化耐性、成膜性、電荷輸送特性など複数の要件があるため、この計算だけで材料の実用性能が決まるわけではない。

それでも、発光色に関係する重要なエネルギーを既存の比較手法より正確に予測できたことは、材料スクリーニングを改善する手掛かりになる。とりわけ、高い効率と安定性の両立が難しい青色発光材料の候補を評価する用途が考えられる。

分子ハミルトニアンを量子ビット演算子として表せるというiQCCの性質は、OLED以外の分子や材料にも共通する。適用範囲と予測精度については対象ごとの検証が必要だが、電池材料、触媒、医薬品候補などの計算化学へ展開できる可能性がある。

■注目ポイントQ&A

●通常のコンピューターでiQCCを実行することは量子コンピューティングですか？

量子コンピューターによる計算ではありません。iQCCは量子ビットやパウリ演算子、ユニタリー変換を使って記述された量子由来のアルゴリズムですが、今回の計算処理は古典的なCPUとメモリーで行われています。

●iQCC+PTは既存の計算化学手法すべてより正確なのですか？

今回評価された14種類のイリジウム錯体と白金錯体では、比較対象となったDFT、CCSD、CR-CC(2,3)より小さな平均絶対誤差を記録しました。すべての分子や計算手法に対する普遍的な優位性が確認されたわけではありません。

●200量子ビットまでなら量子コンピューターは不要なのですか？

一律には判断できません。古典計算の難しさは量子ビット数だけでなく、電子相関の性質や演算子項の数、要求精度、アルゴリズムの打ち切り条件にも左右されます。約200量子ビットは今回の対象と実装で得られた到達規模です。

●今回の成果でOLED開発はどのように変わりますか？

発光色に関係するエネルギーを合成前に高精度で予測できれば、候補材料の絞り込みを効率化できる可能性があります。一方、発光効率や寿命を含むデバイス性能全体については、別の計算や実験による評価も必要です。

元記事: Quantum Algorithm on One Server Beats Every Classical Chemistry Method for OLED